Основан в 1527 Хуаном де Ампиесом, стал одним из первых построенных европейцами городов, и первой столицей новой испанской колонии. В 1528 году испанская корона приняла решение даровать концессию на эти территории немецкому консорциуму банкиров, существовавшему под эгидой банкирского Дома Велзера.
После передачи этих земель в аренду немецким концессионерам последние начали усиленно искать таинственную и загадочную страну Эльдорадо, слухи о которой будоражили половину Европы. В глубь континента посылалась одна экспедиция за другой. Но найти мифическую страну несметных сокровищ концессионерам так и не было суждено. Отряды пропадали один за другим, их участники гибли от малярии и тропических болезней.
За 28 лет, в течение которых здесь продолжалось правление немецких губернаторов, даже далеко не образцово-показательные по отношению к жителям подчиненных ими земель испанцы устали от бесцеремонности и жестокости немецких концессионеров, с которыми те насаждали свои порядки. В итоге в 1556 концессия была отменена.
После прекращения контракта с Германией официальной столицей колонии стал Эль-Токуйо. Коро же, покинутый властями и гарнизоном, вскоре превратился в обычный центр одного из штатов страны и на него начали нападать французские и английские пираты, неоднократно разграблявшие и сжигавшие бывшую столицу дотла.
Каждый раз город отстраивали заново в напрасной надежде на то, что это нападение будет последним. Выжил же он, пожалуй, только благодаря… контрабандистам. Именно они в XVII веке превратили Коро в место нелегальной, но крайне прибыльной торговли с островами Банайре и Кюрасао.
Только в 1950 году исторический центр бывшей столицы Венесуэлы был объявлен национальным памятником. В 1993 Коро — единственный во всей Венесуэле — по решению ЮНЕСКО стал объектом мирового культурного достояния.